El Romancero gitano está compuesto por dieciocho poemas y organizado en tres grandes secciones: los primeros siete romances tienen en el centro a figuras femeninas; los tres intermedios se concentran en las figuras de los arcángeles San Miguel, San Rafael y San Gabriel para hacer una presentación poética de las tres ciudades principales de Andalucía: Granada, Córdoba y Sevilla; los últimos ocho poemas tienen protagonistas masculinos. A su vez, los últimos tres poemas se agrupan bajo el subtítulo "Tres romances históricos".
En la primera sección encontramos historias breves sobre los sufrimientos que padecen las mujeres gitanas, como Preciosa, que corre el riesgo de ser violada por el viento personificado como un sátiro; la gitana de "Romance sonámbulo", que muere esperando a su enamorado, quien a su vez fallece al final del poema; la monja gitana condenada a bordar en silencio, quieta y modesta, mientras que su imaginación explora fantasías sensuales; o Soledad Montoya, que no puede encontrar su alegría y su persona, y enloquece encarnando una enorme y ancestral pena gitana.
Los romances de los arcángeles se concentran en las ciudades andaluzas y las construyen literariamente como mezclas de elementos romanos y cristianos, por su arquitectura, su pasado histórico y por la presencia de la religión y los santos. También describen a San Miguel, San Rafael y San Gabriel de manera agitanada: son bellos y sensuales, visten telas femeninas o exóticas, y se confunden con el pueblo gitano en sus celebraciones o con los elementos del paisaje y la naturaleza. En esta sección también leemos la historia de la única gitana feliz del romancero, Anunciación de los Reyes, que tiene un bello hijo bajo la protección de San Gabriel.
En la tercera sección leemos historias de la violencia ejercida contra los hombres gitanos, como Antoñito Camborio, que primero es aprisionado por la Guardia Civil y luego asesinado por sus propios primos; el joven que muere de amor bajo la luz de la luna y ante los ojos de su madre; y el Amargo que recibe el presagio de que va a morir en dos meses. Aquí también se ubica el "Romance de la Guardia Civil Española", clímax de la serie, ya que presenta, hace explotar y da fin a la lucha entre los soldados y los gitanos, columna vertebral de todo el libro.
Por último, los poemas agrupados al final como "Tres romances históricos" tienen características muy específicas. El "Martirio de Santa Olalla" no se funda en un hecho histórico real, pero se inspira en las historias de dos santas: Eulalia y Ágata. Exhibe el cuerpo torturado, mutilado, desangrado y quemado de una joven que luego es santificada. "Burla de Don Pedro a caballo" es tal vez el poema más extraño del romancero, ya que tiene un tono cómico, paródico, y se burla de algunos aspectos del género romance popular, como el uso de elipsis y silencios y el hecho de que las historias siempre se presentan incompletas. Finalmente, "Thamar y Amnón" retoma el motivo bíblico sobre el hijo del rey David que viola a su hermana.
Todo el libro está dedicado a describir y elaborar estéticamente la Andalucía gitana y a los gitanos andaluces, territorio y personajes basados en la realidad del sur de España pero presentados de manera poética, creativa, ficcional. La combinación de elementos cristianos, árabes, hebreos y gitanos es clave para esa estetización. Lorca identifica a los gitanos con una serie de objetos como alhajas, yunques, navajas y otros elementos metálicos; describe con frecuencia sus pieles morenas y sus cabelleras largas, negras y enruladas; y los dispone en escenarios nocturnos y calurosos. También aprovecha mucho varios de los signos más significativos de su simbolismo, en general relacionados con la presencia constante de la muerte, como la luna, los caballos y los jinetes, los barcos y el color verde.
